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        科學島發現的新型熱導率自主調控材料具有廣泛應用潛力
        文章來源: 張雪凱 發布時間: 2021-03-12

          近期,中科院合肥研究院固體所功能材料物理與器件研究部童鵬研究員課題組與計算物理與量子材料研究部張永勝研究員課題組合作,在六角硫化物Ni1-xFexS中發現了溫度驅動的巨大熱導率跳變效應,并給出理論解釋。該材料體系易于合成、原料環境友好,因此在熱流主動控制領域具有潛在的應用價值。相關研究結果以“High-Contrast, Reversible Change of Thermal Conductivity in Hexagonal Nickel-iron Sulfides”為題發表在期刊Acta Materialia 上。 

          目前,90%能源的使用涉及熱量的產生與操控。無論是電廠利用化石燃料發電或對其產生廢熱的回收利用,還是建筑物供暖,都離不開熱量產生與傳導。因此有效控制熱量傳導對于提高能源利用率、實現節能減排和可持續發展均具有重要意義。 

          材料的熱導率(k)大小是決定其熱傳導能力的關鍵因素之一。一般而言,k一定的溫度范圍內對溫度呈線性依賴關系,但變化幅度較小,僅依靠材料自身難以對熱流傳導進行有效控制。因此,實踐中一般通過熱膨脹或外場(電場、磁場)驅動的機械接觸實現導熱通路的開與關,從而對熱流進行控制。然而,這些傳統方法難以滿足多元化應用需求,尤其難以實現小型化和集成化。如果材料熱導率隨溫度變化而發生突變,則根據導熱能力的不同實現熱流的自主控制。近年來此類材料已得到了研究人員的廣泛關注。 

          研究人員發現六角相硫化物Ni1-xFexS低溫反鐵磁至高溫順磁相變處,熱導率出現巨大的可逆跳變,變化率Dk/k0最大能超過200%,其遠高于已知的典型固態熱導率突變材料,VO2Dk/k0~86%),鎳鈦合金(Dk/k0~112%)等。 

          為了闡明熱導率突變的物理機制,研究人員以母體NiS為例開展了第一性原理計算工作。通過對其電子能帶結構計算,結合求解玻爾茲曼輸運方程,發現高于相變溫度Tt=257K的順磁態為金屬,具有較大的電子熱導率。一般認為NiS反鐵磁基態顯示半導體特性,近年來也有少數學者認為它是金屬態。理論計算結果表明無論哪種情形,低溫相的電子熱導率都遠小于高溫金屬相。聲子譜的計算結果表明,當體系從反鐵磁相轉變為順磁相時,光學聲子模向高頻移動,而聲學聲子模則向低頻移動,導致聲子熱導變化較小。進而說明NiS在相變處的熱導率跳變主要是由于電子熱導率的變化,換言之電子能帶結構的突變是其熱導率突變的物理起源。 

          由于Ni1-xFexS相變前后晶格失配度大(晶格體積變化量約為2%,在經歷熱循環時所產生的熱應力導致樣品自發破碎。為了解決這一問題,研究人員用少量金屬銀粘接Ni1-xFexS。通過與基體之間形成的納米過渡層,金屬Ag對熱應力起到了很好的緩沖和釋放作用,顯著地改善了材料的脆性,同時提高了材料的機械加工性能和熱循環穩定性。 

          Ni1-xFexS體系的熱導率突變大、驅動溫差小,工作溫區在室溫附近且可通過改變Fe含量進行調節。此外,該材料體系還易于合成、原料環境友好,因此在熱流主動控制領域具有潛在的應用價值。例如,可用于維持器件(如電池、芯片)的最佳工作溫度。當環境寒冷時,低熱導率可以延緩熱量散失,起到保溫作用;而在炎熱的環境下,高熱導率有助于熱量快速散發,防止器件過熱。該材料也可以與具有相反熱導率溫度依賴關系的材料(即高溫下熱導率低,而低溫下熱導率高)聯合使用,構筑熱二極管。與電子二極管類似,熱二極管只允許熱流沿特定方向傳輸,沿相反方向則是阻斷的。 

          博士生張雪凱和博士后李靜玉為該論文的共同第一作者。本研究工作得到了國家自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究計劃和中國科學院合肥大科學中心優秀用戶計劃項目的支持。 

          文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.actamat.2021.116709 

         

              圖1. 六角硫化物Ni1-xFexS一級反鐵磁-順磁相變前后熱導率、晶格體積和載流子濃度變化示意圖。 

         

          2. (a) Ag/Ni1-xFexS復合材料熱導率變化率(Dk/k0)與典型熱導率變化材料的對比;(b) 5wt.% Ag/Ni0.85Fe0.15S熱循環前后熱導率對比(插圖為AgNi0.85Fe0.15S面附近的顯微結構);(c) 理論計算所得NiS反鐵磁相AFM和順磁相PM的聲子譜;(d) 順磁金屬相(PM)、反鐵磁半導體相AFM semiconducting)和反鐵磁金屬相(AFM metallic)的NiS電子熱導率的理論計算結果。 

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